二二二二：二二二二二二二二二二二二二二二叠■■区熏要菱銮茗影响锂离子蓄电池负极ＳＥＩ膜结构及性质的因素张联忠啦，徐强１，杜萍ｚ（１．天津大学化工学院，天津３０００７２；２．天津力神泡池股份有限公司，天津３００３８４）摘要：缩台近几年关于ＳＥＩ膜的研究结果，综述了影响继离子蓄电池负极ＳＥＩ膜结构及性能的各种网素。其中包括负极材料种类、导电剂的分布、电解液溶剂、融解质盐、电解液添加剂、杂质、化成条件、环境温度等因素。关键词：握离子蓄惫洼；受裰；ＳＥＩ中图分类号：ＴＭ９１２．９义献标识码：Ａ文摩编号：１００２－０８７ｘ（２００８）ｍ一００５９－０４ＦａｃｔｏｒｓｉｎｆｌｕｅｎｃｉｎｇｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆｎｅｇａｔｉｖｅｅｌｅｃｔｒｏｄｅＳＥＩｆｏｒＬｉ—ｉｏｎｂａｔｔｅｒｙＺＨＡＮＧＬｉａｎ－ｚｈｏｎ９１”，ＸＵＱｉａｎ９１，ＤＵＰｉ珏９２（１．ＳｃｈｏｏｌｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｎｎｇａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，ＴｉａｎｊｉｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｔｉａｎｊｉｎ３０００７２，Ｃｈｉｎａ；２，ｒｉａｎｊｉｎＬｉｓｈｅｎＢａｔｔｅｒｙＪｏｉｎｔ—ＳｔｏｃｋＣｏ．Ｌｔｄ．，ｒｉａＩ】ｊｉｎ３００３８４，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ａｃｃｏｒｄｉｎｇｔｏｔｈｅｓｔｕｄｙｉｎｒｅｃｅｎｔｙｅａｒｓ。ｔｈｅｆａｃｔｏｒａｆｆｅｃｔｉｎｇｔｈｅｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆＳＥＩｏｎｔｈｅａｎｏｄｅｓｕｒｆａｃｅｗｅｒｅｄｉｓｃｕｓｓｅｄ，ｉｎｃｌｕｄｉｎｇａｎｏｄｅｍａｔｅｒｉａｌ，ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｃｏｎｄｕｃｔｏｒ，ｓｏｌｖｅｎｔ，ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｓａｌｔ，ａｄｄｉｔｉｖｅ，ｉｍｐｕｒｉｔｙ，ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｏｆｆｏｒｍａｔｔｉｎｇａｎｄｗｏｒｋｉｎｇｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｌｉｔｈｉｕｍｉｏｎｂａｔｔｅｒｉｅｓ；ｎｅｇａｔｉｖｅｅｌｅｃｔｒｏｄｅ；ＳＥＩ在锂离子蓄电池首次充放电过程中，电解液在负极表贼的影响。逐原，不溶瞧的还原产物在负极瓣料表蘑沉积，形成一层钝化层，即固体电解质界瓣膜（ＳＥＩ）。ＳＥＩ膜的好坏直接影响到瞧本文结合最远见年的研究成果综述了上述务张因素对ＳＥＩ膜构成及致密均一往、稳定性以及警电性能的影响。池的循环寿命、稳定性、自放电性、安全性等电化学性能，它对于整个电池来讲至关重要。优良的ＳＥＩ膜必须具备以下性能：（１）致密，麓够有效地防止毫勰滚溶翔匏遂一步还覆阪及共插入；（２）具有较高的离子导电性以及电子绝缘性；（３）具有较好的热稳定性；（４）化学稳定性，即不与电极材料及电熬滚发生爱应。ＳＥＩ膜主要是由一魈简单的锾盐（如“２Ｃ０，、ＬｉＦ）、Ｌｉ。Ｏ、烷基碳酸镁、烷基氧锂以及聚合物组分等组成。它的稳定性一方嚣在予貘分子与负极耪料之瞒是否可以形成有效的优学键和作用，另一方谣取决于构成ＳＥＩ膜的分子是否具寄热力学稳定性。而ＳＥＩ膜的Ｌｉ＋传导性能也与ＳＥＩ膜的结构以１负极材料的影响舅蓠商业化的锂离子蓄电池露系中掰使用的负极材料为各种碳素类材料，材料酶结晶性对酋次究电过程中ＳＥＩ膜的形成有很大的影响。碳材料的石墨化程度越高，越有利于容量的提高，但是箕表面致密ＳＥＩ膜的形成就比较困难。相反，在石墨讫程度比较低酶碳稚籽表面毙较容易形成致密的ＳＥＩ膜。并且不同种的碳材料表面ＳＥＩ膜成份组成也各不相同，这是出于电解液在负极表面还原形成ＳＥＩ膜过程中，材料表面每一种还原反应发生的颓序激及爨生成翁产物懿数量是麦每一过程的交换电流密度以及过电位决定，而交换电流密度及组成ＳＥＩ膜的分子的Ｌｉ＋传导性能有关。“２０以及小分子铿盐懿ＬｉＦ，具有较好的热稳定一睫笺，对稳定ＳＥＩ膜中静Ｌｉ：ＣＯ，以及其他组分有重要作用，而烷基碳酸锂的热稳定性能较差。对于导电性瓶言，Ｌｉ２ＣＯ。的导锂性能好于烷基碳酸键，悉ＬｉＦ懿含量过多将导致ＳＥＩ貘的导电羧熊变差。嚣嚣与碳表面催化特性有关［１］。这一过程直接决定了ＳＥＩ膜的均一瞧、致密性、稳定性及导电性等性能。透就，负极材料的种类、表面形貌以及表面的傀学组成等对ＳＥＩ膜的影成有着非常煎要的影响。Ｅ．Ｐｅｌｅｄ等ｆ２ｊ通过ｘ射线电子光谱法（ＸＰＳ）与飞行时间登二次离子质谱（ＴＯＦＳＩＭＳ）方法研究”歹ＨＯＰＧ（离发有淳热解石墨），ＳＬＸ２０石墨、软碳（化学气相沉积乙烯）以及硬碳ＳＥＩ膜的组成及结构决定了其性能。ＳＥＩ膜的形成是电极材料、电解液溶剂以及电解质在电（热解脱水糖）在１ｍｏＶＬＬｉＰＦ６／（ＥＣ＋ＤＥＣ）电解液中表面讫学条件下共同参与的结采，因露它的组成、绩捣浚及性越受上述因素以及化成条件（温度、电流）、溶剂中微量杂质等收穗日期：２００７－０７－２５ＳＥＩ貘的形貔叛及缝戎，结祭发褒对予ＨＯＰＧ与ＳＬＸ２０石墨来说，端面以及基面ＳＥＩ膜的组成以及形貌截然不阉。ＨＯＰＧ端耐ＳＥＩ膜主体中９０％为ＬｉＦ，ＳＥＩ膜靠近电解液部分还有一些爨合物以及ＬｉＯＣ基圈，毛ｉ２０仅存在予ＳＥＩ簇酶密部，端西ＳＥＩ膜中没有发现碳酸锤。而基面ＳＥＩ膜中ＬｉＦ的含量很少，主要为碳酸盐以及聚合物。ＳＬＸ２０石墨端面ＳＥＩ膜中ＬｉＦ与幸謇者蕊余：张联惠｛｛孵１一；，舅，涵东害天，ｚ程舞，主要臻瓷方向为锂离予蓄电池。Ｂｉｏｇｒａｐｈｙ：ＺＨＡＮＧＬｉａｎ－ｚｈｏｎｇ（１９７１一），ｍａｌｅ，ｅｎｇｉｎｅｅｒ．万方数据 ５９２∞８。｛Ｖｏｌ，３２ＮＯ。ｌ碳酸锂的含量相当，各约为４０％，Ｌｉ：Ｏ的含量不超过７％。而分散不均匀会导致在首次充电过程中所形成的ＳＥＩ膜不良，基面ＳＥＩ膜中，膜表面ＬｉＦ含量仅为２％，而主体中其含量增继而造成循环过程中电解液不断分解。加到５０％，基面ＳＥＩ膜主体中含氧聚合物的含量为２５％～３电解液溶剂以及电解质盐对ＳＥＩ膜３０％，而在ＳＥＩ膜的底部其含量仅为２％～３％。即对于石墨材料来讲，端面ＳＥＩ膜的组成主要是电解质盐阳离子还原的产的影响物，而基面ＳＥＩ膜主要为电解液溶剂还原的产物，并且端面由于不同的电解液溶剂其还原反应活性与还原分解电压ＳＥＩ膜较基面厚。不同，使得在不同的电解液溶剂中所形成的ＳＥＩ膜的组成不他们还发现在ＬｉＰＦ６电解液体系中，无序碳表面ＳＥＩ膜的同。再加之即使在相同的电解液溶剂中，不同的电解质盐与溶组成受基体的影响很小。而在ＬｉＡｓＦ。体系中ＳＥＩ膜的组成在剂的反应活性也不同，因而使得所形成的ＳＥＩ膜的组成、厚度很大程度上受碳基体的影响：石墨化软碳表面ＳＥＩ膜中不含有一定的差异，进而导致膜的阻抗及导电性不同。碳酸盐，其无机部分几乎全部为ＬｉＦ。而硬碳的ＳＥＩ膜中包含ｓ．Ｓ．Ｚｈａｎｇ等嘲研究了电解液溶剂以及电解质盐对ＳＥＩ膜碳酸盐，并且硬碳表面ＳＥＩ膜厚于软碳，这是由硬碳表面缺陷离子导电性的影响。他们以ＥＣ＋ＥＭＣ为基准电解液，分别向造成的。硬碳表面ＳＥＩ膜的组成相似于ＨＯＰＧ端面，而软碳其中加入ＭＢ、ＥＭＣ、ＮＭＰ等溶剂，发现向ＥＣ＋ＥＭＣ中加入ＳＥＩ膜的组成相似于ＨＯＰＧ基面。ＭＢ（ｍｅｔｈｙｌｂｕｔｙｒａｔｅｌ以及ＥＭＣ后，ＳＥＩ膜的阻抗增加。而向因此，对于不同的碳基质而言，表面ＳＥＩ膜的组成成分不ＥＣ＋ＥＭＣ加入ＮＭＰ后ＳＥＩ膜的阻抗降低，这是由于在低电同，厚度不同，导致其致密性以及导电性有很大的差别。压下，线性单酯如ＭＢ具有更高的还原反应活性，因而导致更通过负极材料的表面改性可以在一定程度上改善和提高厚阻抗更高的ＳＥＩ膜的形成。另外，向ＥＣ＋ＥＭＣ溶剂中加入ＳＥＩ膜的质量，其根本出发点在于：（１）减少碳表面有机官能不同的电解质盐后，插锂态的ＳＥＩ膜的阻抗随着ＬｉＰＦ６＞Ｌｉ—团的含量；（２）消除或减少碳材料中的反应活性点；（３）减少ＢＯＢ＞ＬｉＳＯ，ＣＦ３＞ＬｉＢＦ。的顺序增加。这是因为在这些电解质盐材料中端面和基面之问的电化学差异，形成致密而均匀的钝中，ＬｉＰＦ。与电解液的反应活性最高。电解液溶剂的存在可以化膜［３］。碳材料表面处理的主要方法有：氧化、氟化、包覆等。促使甚至加速ＬｉＰＦ。分解成为ＰＦ，和ＬｉＦ，ＰＦ，不仅可以和电对石墨电极进行微弱的氧化有利于形成稳定的ＳＥＩ膜，解液溶剂反应，而且可以催化溶剂的聚合，因此在ＬｉＰＦ。电解这是因为微弱的氧化使电极界面生成少量的羧基和羟基。它液中形成的ＳＥＩ膜厚且阻抗高。们在首次充放电过程中形成羧基锂盐和Ｏ．Ｌｉ基团，这些基团此外，温度对ＳＥＩ膜阻抗的影响也与所使用的电解液溶和石墨材料的结合力比较强。但是石墨负极若经过较强烈的剂有关。ｓ．Ｓ．Ｚｈａｎｇ等【ｌｏ】还发现，在含有ＰＣ（ＰＣ＋ＥＣ＋ＥＭＣ）的氧化，会使界面的不规整性增加，表面活性基团更多，降低所电解液中形成的ＳＥＩ膜的阻抗随温度变化很小，低温下该电形成的ＳＥＩ膜的稳定性［４１。解液体系中碳负极表面ＳＥＩ膜阻抗低于不含ＰＣ（ＥＣ＋ＥＭＣ）ＴｓｕｙｏｓｈｉＮａｋａｊｉｍａ等［５】对石油焦表面进行了氟化处理，结的电解液中形成的ＳＥＩ膜的阻抗。因此，ＰＣ的存在可以提高果发现材料经过氟化处理后，表面无序度增加。并且由于端面低温下ＳＥＩ膜的电导率。形成了ＣＦＪＣＦ，基团，减少了电解液溶剂ＥＣ的电化学分解，４电解液添加剂的影响有利于形成良好的ＳＥＩ膜，从而提高初始充放电效率。向电解液中添加少量的成膜添加剂可以在负极表面形成Ｊ．Ｇａｏ等［６］在石墨表面进行化学镀铜后，Ｃｕ镀层覆盖了有效的ＳＥＩ膜，提高负极首次充放电效率。目前成膜添加剂的石墨表面的活性位点，抑制了石墨与电解液的反应，从而使其研究目标主要为两方面：（１）形成稳定的ＳＥＩ膜，减小首次充在ＬｉＣｌＯＪ（ＰＣ＋ＤＭＣ）电解液中充放电效率以及可逆容量明放电过程中的不可逆容量；（２）使石墨化碳材料可以在高浓度显提高。ＰＣ电解液中得以应用，来提高电池低温性能。电解液的成膜添２，负极中导电剂的影响加剂包括无机添加剂以及有机添加剂。这些添加剂的使用，在ＳＥＩ膜是由电解液中各组分还原分解的不溶性产物组成抑制了溶剂分解、电解质盐的反应的同时，改变了ＳＥＩ膜的组的，电解液中各组分的分解电压不同，并且在不同电压下电解成成分，对ＳＥＩ膜的导电性、热稳定性能等产生一定的影响。液组分的分解速率也不同。在此情况下，如果电极涂布得不均４．１无机添加剂匀或者浆料不匀，导电剂分散不均匀等将导致在充电过程中，众所周知，向电解液中加入一些如ＳＯ：、ＣＯ：等小分子物极片各个部分极化不同，即电压分布不均匀。因而电解液在极质可以促进具有良好导电性能的ＳＥＩ膜的形成【１１］。此外加入片的各个部分分解沉积的速率就不同，ＳＥＩ膜的厚度以及组成卤化物如ＬｉＩ、ＬｉＢｒ等也可以改善ＳＥＩ膜的性能。成分存在差异而导致ＳＥＩ膜不均一，各部分导电性产生不同。Ｊｅｅ—ＳｕｎＳｈｉｎ等㈦将Ｅｌ：ＣＯ，作为添加剂加入到电解液中，ＫｅｉｔａＹａｍａｇｕｃｈｉ等［７１发现添加导电剂的碳负极较未添加结果发现不仅有效地抑制了溶剂ＤＭＣ的分解，减少了产气，导电剂的负极不可逆容量损失小，因为不均一的电接触使得所而且所形成的ＳＥＩ膜的离子导电性更高。形成的ＳＥＩ膜复杂，不均匀。导电剂分布均匀的石墨化碳纤维ｓ．Ｋｏｍａｂａ等㈣向ＬｉＣｌＯｊ（ＥＣ＋ＤＥＣ）电解液中引入Ｎａ＋负极即使在ＰＣ电解液中，所形成的ＳＥＩ膜也是非常稳定的。后，５０次循环后满电态负极交流阻抗分析显示无论是ＳＥＩ膜Ｌ．Ｊ．Ｆｕ等嘲在研究锂离子蓄电池石墨负极循环失效机理的阻抗，还是电荷转移阻抗均比不含Ｎａ＋的电解液体系小１时发现导电剂分散不均匀的电极循环后电极表面Ｌｉ２ＣＯ，和倍，并且经过透射电子显微镜（ＴＥＭ）观察到在含有Ｎａ＋的电ＬｉＦ的含量较导电剂分散均匀的电极明显增多，因此导电剂解液中负极表面形成均一、光滑的ＳＥＩ膜，而不含Ｎａ＋的电解２００８．１万 ＶＯｌ。３２方数据Ｎｏ．１６０液中的ＳＥＩ膜表面粗糙无序。的分界点依电池不同而异。此外，不闻荷电状态下，ＳＥＩ膜的阻抗也不糯阉。受极满电状态时的ＳＥＩ膜的阻抗寓予放电状态，这是南插锂以及脱镪过程中负极体积变化造成的。４．２有机添加剂鸯枕添龆剡主要是选瘸一些还器电位比较毫瓣拢合物，如ＶＣ、ＥＳ、ＰＳ等。在首次充电过程中，其会先于电解液溶剂发生分解，形成ＳＥＩ膜，获爵挢制“了溶蠢《的还源分癣。７化成条件对￥ＥＩ膜性能的影晌Ｓ。Ｓ．Ｚｈａｎｇ等㈣研究了化成时充电电流以及温度对ＳＥＩ膜性能的影响。他们发现，低的电流密度以及低溆有利于形成向电解液中加入少量氟代碳酸酯可以降低所形成的ＳＥＩ膜的阻抗唧ｌ。另外向电解液中加入ＶＣ匿然有和于形成蘸好的ＳＥＩ膜，但是所彩成的ＳＥＩ膜的阻抗氇会舞襄。这是出予在高电压下，ＶＣ会发生电化学聚合，导致ＳＥＩ膜中存在聚合物［９１。许梦清等ｆｌｓｌ研究了丁磺敬蠢蘸（ＢＳ）对键离子蓄毫混受极界面性质的影响。研究表明，在含ＢＳ的电解液中形成的ＳＥＩ膜热稳定性高，７０℃存储２４ｈ后，膜电阻与电荷传递电鼹好鹊ＳＥＩ液。这是毽秀ＳＥＩ骥酶形成包括晶核影藏以及生长两个过程。电流密度大，晶核形成速度快，导致ＳＥＩ膜结构疏松，且在负极表磷附着不牢。而低电流密度下形成的ＳＥＩ膜致密。假是由于大电流密度下形成的ＳＥＩ膜结构疏松，允许更多的电解液没润，从而使得该条件下形成的ＳＥＩ膜的离子爵奄率大予在低电流密度下形或戆ＳＥＩ貘。趁外。ＳＥＩ貘的形成阻太小基本保持不变。纛在不含ＢＳ的电鳃滚中彤成鹣ＳＥＩ膜热稳定性较差，７０℃存储２４ｈ后，膜电阻与电荷传递电阻显蔫增大。最避许多研究者提出使用硅烷化合物作为电解液添加剂可以有效地改善石墨化碳材料在高浓度ＰＣ电解液中应用的伴随两个过程：ＳＥＩ膜的生长与溶解。高温下已经形成的ＳＥＩ膜的溶解速度加快，而其生成速度对温度却不敏感，因而导致巅涅下生成的ＳＥＩ膜不致密。他提戡化成时形成良好ＳＥＩ膜的最适宜温度为２０～３５℃，最好为３５℃。闻题。ＧｒｚｅｇｏｒｚＳｃｈｒｏｅｄｅｒ等Ⅲ］研究发现硅烷化合物传为魄鳃液添加剂加入ＰＣ电解液中，可以有效地阻止溶剂的共嵌入。其梳籁为添藤帮逶过硅原子发生聚合，在电板表瓣形成溺状膜，这一过程是在电极浸入电解液溶液中就发生了的，不受外电路电流的控制。８环境温度对８Ｅｌ膜的影晌使用及存继时强境瀑度对ＳＥＩ膜有很大的影响，从丽影响到电池的使用寿命。高温下ＳＥＩ膜的稳定性不仅受温度的影响焉置还与电漶的蔫泡状态（ＳＯＣ）有关。Ａ．Ｍ。Ａｎｄｅｒｓｓｏｎ泌］等以石墨为研究电极，金属“箔为对电极，电解液为ＬｉＢＦｄ（ＥＣ＋ＤＭＣ）体系制作了模拟电池，研究了嵩温下ＳＥＩ膜的稳５电解液中杂质对８Ｅ！膜性能的影响电鳃液中微量水分、氯氟酸以及醇类对电池的性能具有重要影响。电解液中的水分会引起ＬｉＰＦ６的分鳃形成ＨＦ以及定性。他们事先对电池在常温。Ｆ进行预循强以形成ＳＥＩ膜，然后对这些电池在满电状态下进行不同温度的存储以及循环试ＰＯＦ：，瑟ＨＦ会使已经影戎妁ＳＥＩ貘发生溶麟遭到破辐，生成水和醇等。并ＨＨＦ的存在会使ＳＥＩ膜中ＬｉＦ的含量增高，导验。结架发酸，经过存储静窀惑表露ＬｉＦ的含量矮高，毽是繇便是在４０℃下储存，所形成的ＬｉＦ层仍然很薄且多孔，使Ｌｉ＋可以自由传输。当存储温度低于６０℃时，循环后的极片表面与未循环的极片表露ｊ＃常相似。面经６０℃存储的极片表露遭到严重的破坏，表面被氧化的碳以及氧的含量明显增高，而且在电致ＳＥＩ酶电阻增高。此外过多的永分还会与Ｌｉ＋形成ＬｉＯＨ浚及Ｌｉ２０，不利于电极表面性能的改善，这是一个相互促进的恶性循环过程。此外如果电解液中还含有一些具有活泼氢原子黪杂凌，在首次充敖电过程中将澎成不稳定的羧酸锂以及烷基氧锂，导致ＳＥＩ膜性能变差。庄全超等“７１研究了电解液中游类杂质对ＳＥＩ貘性髓的影极表瑟影残一层很厚酶宏观瀑（并不像ＳＥＩ蒺一样形戎予每一个碳颗粒羧面），致使电极阻抗增大循环性能衰减。而在室温以及４０℃下存储的电池负极表面猁没有发现这种现象。Ｋ响。研究发现甲醇含量超过Ｏ．５％时，在首次充放电过程中，其会在２．０Ｖ（ｖｓ．Ｌｉ）分解，形成甲氧基锂，沉积于负极表面，影响了随后ＥＣ的成貘过程，使ＳＥＩ黢不够数密，影响电洮的性能。Ａｒｋｉ等【２Ｉ］对潢电嫒碳负极进行了高温存熊实验。实验发现当温度高于６５℃时，ＳＥＩ膜增厚，主要成分为ＬｉＰＦ６分解产物以及ＥＣ聚合产耪，并虽貘的厚度变化不均一，及４０～２００６ＳＥｌ膜的形成以及导电性对电压的依赖不闷电压下，负极表舔发生还原分解的电解液的组分不１１１１１不等。而电池在ＳＯＣ为９％时于７０℃存储后，负极表～丽ＳＥＩ膜消失。总之，不仅ＳＥＩ貘组成受负极材料黏类、电殡液溶剂、电解质盐、电解液添加剂、杂质、导电剂的分布、化成条件、环境澡度等嚣素静影嚷，瑟。疆这些因素对子ＳＥＩ貘豹性能螽致密性、均…性、母电性、高温稳定性等也起到关键作用。嗣，因露生成的产物也不网。ｓ。Ｌｅｒｏｙ．等【１８］指出ＬｉＣ００２ｆＬｉＰ列石墨电池体系中，ＳＥＩ膜的形成依赖予电池电压。电池电压为３．０Ｖ时，ＳＥＩ貘秀始彩成，壹弱３，８Ｖ，这一除段主要生成Ｌｉ２ＣＯ，；同时还有少量的ＬｉＦ以及ＣＨ３０ＣＯ：Ｌｉ生成，最终到达４．２参考文献：ｆ１】Ｖ时主要就是电解质盐的分解。所以ＳＥＩ膜的簸外屡的仡裁字，王绦骛，麓鑫莹，等．二次锤离子毫浚中ＳＥＩ貘懿毫纯学性能表征【Ｊ］．无机材料学报，２００３，１８（２）：３０７．３１２．合物主要为ＬｉＦ，嗣时还有少量的ｃＨ３０ＣＯ：Ｌｉ和“２ＣＯ。。ｆ２】ＰＥＬＥＤＥ，ＧＯＬＯＤＮＩＴＳＫＹＤ，ＵＬＵＳＡ，娃ａｔ．Ｅｆｆｅｃｔｏｆｃａｒｂｏｎｓｕｂｓｔｒａｔｅｓ．Ｓ．Ｚｈａｎｇ等【９】将ＳＥＩ膜的形成电压分为两个阶段：第一个除段为０。１５Ｖ（ＶＳ．ＩＪ）数上，捶锂避程还没套发生，戴时形成的ＳＥＩ膜导电性差；第二个阶段为０．１５Ｖ以下，此时插锂过程已经发生，这阶段形成的ＳＥＩ膜导电性好。当然两个阶段ＳＥＩｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎａｎｄｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ［Ｊ］．ＥｌｅｃｔｒｏｃｈｉｍｍｉｃａＡｃｔａ，２００４，５０：３９１—３９５．［３】殷雪峰，刘贵昌＿锂离子电池炭负极材料表面改憔的研究进展［Ｊ】．碳索，２００５，１２４（４）：３１—３４。【４】徐仲榆，郑洪河耀离子电池碳负极／电解液相容性研究进展［Ｊ】．万方数据 ６１２００８．１Ｖ０１．８２Ｎｏ。１电源技术，２０００，２４（３）：１７１—１７７．［５］ＴＳＵＹＯＳＨＩ，ＮＡＫＡＪＩＭＡ，ＬＩＪＬ，ｅｔａ１．Ｓｕｒｆａｃｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｅｌｅｃ—ｃｏｋｅｆｏｒａｎｏｄｅｂｙｓｏｄｉｕｍｉｏｎｅｌｅｃｔｒｏｌｙｅａｄｄｉｔｉｖｅ［Ｊ］．ＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ，２００３，５Ｌｉ—ｉｏｎｂａｔｔｅｒｙｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆｇｒａｐｈｉｔｅ９６２—９６６．ｏｆｓｕｒｆａｃｅ—ｆｌｕｏｒｉｎａｔｅｄｐｅｔｒｏｌｅｕｍｌｉｔｈｉｕｍｉｏｎｂａｔｔｅｒｙ［Ｊ］．ＪｏｕｍａｌｏｆＰｏｗｅｒＳｏｕｒｃｅｓ，２００４．１３３：２４３—２５１．［６］ＧＡ０Ｊ，ＦＵＬＪ，ＺＨＡＮＧＨＰ．ｅｔａ１．ＳｕｐｐｒｅｓｓｉｏｎｏｆＰＣｄｅｃｏｍｐｏｓｉ。ｔｉｏｎａｔ［１４］［１５】［１６］ＳＨＵＺＸ，ＭＣＭＩＬＬＡＮＲＳ．ＭＵＲＲＡＹＪ．Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｆｏｒｃｏｎｄａｒｙｃｅｌｌ：ＵＳ，５５２９８５９『Ｐ１．１９９６．０６．２５．ｔｈｅｓｕｒｆａｃｅｏｆｇｒａｐｈｉｔｉｃｃａｒｂｏｎｂｙＣｕｃｏａｔｉｎｇ［Ｊ］．Ｅｌｅｃｔｒｏ．ｃｈｅｍｉｓｔｒｙＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ．２００６．８：１７２６—１７３０．许梦清，左晓希，李伟善，等．丁磺酸内酯对锂离子电池性能及负极界面的影响［Ｊ】．物理化学学报，２００６，２２（３）：３３５—３４０．ＧＲＺＥＧＯＲＺＳ，ＢＬＡＺＥＪＧ，ＫＡＮＩＥＬ［７］ＹＡＭＡＧＵＣＨＩＫ，ＳＵＺＵＫＩＪＪ，ＳＡＩＴＯｃｈａｒｇｅｏｆＬｉａｔＭ，ｅｔａ１．Ｓｔａｂｌｅｃｈａｒｇｅ／ｄｉｓ．Ｗ，ｅｔａ１．Ｖｉｎｙｌｔｒｉｓ．２一ｇｒａｐｈｉｔｉｚｅｄｃａｒｂｏｎｆｉｂｅｒｅｌｅｃｔｒｏｄｅｉｎｐｕｒｅＰＣｍｅｔｈｏｘｙｅｔｈｏｘｙｓｉｌａｎｅ—ａｎｅｗｃｌａｓｓｏｆｆｉｌｍ—ｆｏｒｍｉｎｇｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｃｏｍ．ｐｏｎｅｎｔｓｆｏｒＬｉ—ｉｏｎｃｅｌｌｗｉｔＩｌｇｒａｐｈｉｔｅａｎｏｄｅ『Ｊ１．ＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ，２００６，８：５２３．５２７．ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅａｎｄｔｈｅｉｎｉｔｉａｌｃｈａｒｇｅ１０ｓｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｏｗｅｒＳｏｕｒｃｅｓ，２００１．９７（９８）：１５９．１６４．［８］ＦＵＬＪ，ＥＮＤＯＫ，ＳＥＫＩＮＥＫ，ｅｔａ１．Ｓｔｕｄｉｅｓｃａｐａｃｉｔｙｆａｄｉｎｇ［１７］［９］ｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｇｒａｐｈｉｔｅａｎｏｄｅｆｏｒＬｉ－ｉｏｎｂａｔｔｅｒｙ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｏｗｅｒＳｏｕｒｃｅｓ，２００６（２）：１０８一ｌ１１．ＺＨＡＮＧＳＳ．）（ＵＫ．ＪＯＷＴＲ．ＥＩＳｓｔｕｄｙｔｈｅｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｆｓｏｌｉｄｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｉｎｔｅｒｆａｃｅｉｎＬｉ．ｉｏｎｂａＲｅｒｙ２００６．５１：１６３６．１６４０．庄全超，陈作锋，董全峰，等．锂离子电池电解液中甲醇杂质对石墨电极性能影响机制的电化学阻抗谱研究【Ｊ］．高等学校化学学报，２００５，２６（１１）：２０７３—２０７６．ＬＥＲＯＹＳ，ＢＬＡＮＣＨＡＲＤＦ，ＤＥＤＲＹＶＥＲＥＲ，ｅｔａ１．Ｓｕｒｆａｃｅｆｉｌｍｆｏｒｉｌｌａｔｉｏｎ［１８】ｆＪｌＥｌｅｃｔｒｏｃｈｉｍｍｉｃａＡｅｔａ。ｇｒａｐｈｉｔｅｅｌｅｃｔｒｏｄｅｉｎＬｉ—ｉｏｎｂａｔｔｅｒｙ：ＡＦＭａｎｄＸＰＳ［１０］ＺＨＡＮＧＳＳ，）（ＵＫ，ＡＬＬＥＮＪＬ．ｅｔｂｏｎａｔｅａ１．Ｅ髓ｃｔｏｆｐｒｏｐｙｌｅｎｅｃａｒ—［１９］ｔｈｅｌｏｗｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆＬｉ—ｉｏｎｃｅｌｌ［Ｊ１．Ｊｏｕｒ－ｓｔｕｄｙ［Ｊ１．ＳｕｒｆＩｎｔｅｒｆａｃｅＡｎａｌ，２００５，３７：７７３—７８１．Ｋ，ＪＯＷＴＲ．Ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎｏｆｔｈｅｆｏｒｍｉｎｇｄｉｔｉｏｎｓｏｆｔｈｅｓｏｌｉｄ—ｓｔａｔｅｉｎｔｅｒｆａｃｅｉｎｔｈｅＬｉ—ｉｏｎｂａｔｔｅｒｉｅｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌＺＨＡＮＧＳＳ，ＸＵｏｆＰｏｗｅｒＳｏｕｒｃｅｓ．２００４．１３０：２８１．２８５．ＡＮＤＥＲＳＳＯＮＡｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅｎａｌｏｆＰｏｗｅｒＳｏｕｒｃｅｓ．２００２．１１０：２１６—２２１．ａｄ．ＥＩＮ—ＬＩＮＹ，ＴＨＯＭＡＳＳＲ，ＫＯＣＨＶＲ．ＴｈｅｒｏｌｅｏｆＳ０２ｄｉｔｉｖｅｔｏ［２０］ｏｒｇａｎｉｃＬｉ—ｉｏｎｂａｔｔｅｒｉｅｓｆＪｌ．ＪＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍＳｏｃ，１９９７，１４４［２１］ｆ４）：ｌ１５９—１１６５．Ｍ，ＥＤＳＴＲＯＭＫ，ＲＡ０Ｎ，ｅｔａ１．ＴｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｇｒａｐｈｉｔｅｆＪｌ．ＪｏｕｍａｌｏｆＰｏｗｅｒＳｏｕｒｃｅｓ．１９９９．８１（８２）：２８６—２９０．ｏｆｔｈｅｐａｓｓｉｖａｔｉｏｎｌａｙｅｒＡＲＫＩＫ．ＳＡＴＯＮ．Ｃｈｅｍｉｃａｌｆａｃｅ［１２］ＳＨｎ可ＪＳ，ＨＡＮＣＨ，ＪＵＮＧＵＨ，ｅｔａ１．ＥｆｒｅｃｔｏｆＬｉ２Ｃ０１ａｄｄｉｔｉｖｅｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎａｔｏｆｔｈｅｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓｕｒ—ｈｉｇｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ『Ｊ］ｇａｓｇｅｎｅｒｍｉｏｎｉｎＬｉｔｈｉｕｍ—ｉｏｎｂａｔｔｅｒｉｅｓ【Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｏｗｅｒｏｆｌｉｔｈｉｕｍ－ｉｏｎｂａｔｔｅｒｙａｆｔｅｒｓｔｏｒｉｎｇＳｏｕｒｃｅｓ．２００２．１０９：４７—５２．ＪｏｕｍａｌｏｆＰｏｗｅｒＳｏｕｒｃｅｓ．２００３．１２４：１２４一１３２．［１３］ＫｏＭ乌ＢＡＳ，ＩＴＡＢＡＳＨＩＴ，ＫＡＰＬＡＮＢ，ｅｔａ１．Ｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｏｆ（上接第３８页）荔逡苔曼凌孓乏事逸乏雾返乏爹逸乏萝逸乏爹逸［１２］张新荣，姚成漳，王路存，等．微波辐照促进的甲醇水蒸汽重整制氢Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａ１２０，催化剂【Ｊ】高等学校化学学报，２００５，２６（６）：１１３７—１１３９．（３）催化表面的间断分布这一思路可以引申到其他表面催化领域，在采用贵金属为催化剂的反应系统中，可以大大节省催化剂成本。［１３］［１４】［１５］参考文献［１］ＣＲＥＭＥＲＳＣ，ＳＴＩＭＭＩＮＧＵ．Ｉｎｄｉｒｅｃｔａｎｄｄｉｒｅｃｔｍｅｔｈａｎｏｌｆｕｅｌｃｅｌｌｓ—ｃｕｒｒｅｎｔｓｔａｔｕｓａｎｄｐｏｔｅｎｔｉａｌｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ［Ｃ］／／１“Ｓｏｌａｒ—Ｗｉｎｄ—Ｈｙｄｒｏｇｅｎ．ＦｕｅｌＣｅｌｌＩｎｔｅｍａｔｉｏｎａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．Ｓｐａｉｎ：Ｓｅｇｏｖｉａ，２００３．崔文权，冯良荣，徐成华，等．Ｔｉ０２薄膜光催化汽相甲醇制氢［Ｊ】．催化学报，２００３．２４（１２）：９３７—９４１．崔文权，冯良荣，徐成华，等．纳米Ｐｔ／Ｔｉ０２催化剂上汽相ｃＨ，ＯＨ光催化分解制氢反应的研究［Ｊ】化学学报，２００５，６３（３）：２０３—２０９．ＧＡＬＬＵＣＣＩＦ．ＢＡＳⅡ正Ａ．Ｃｏ—ｃｕｒｒｅｎｔａｎｄｆｏｒｍｅｔｈａｎｏｌｓｔｅａｍｃｏｕｎｔｅｒ．ｃｕｒｒｅｎｔｍｏｄｅｓｒｅｆｏｒｍｉｎｇｍｅｍｂｒａｎｅｏｆＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＨｙｄｒｏｇｅｎＥｎｅｒｇｙＣｏｎｇｒｅｓｓａｎｄａｎｄＥｘｈｉｂｉｔｉｏｎＩＨＥＣ２００５．２００５．ｒｅａｃｔｏｒ『Ｃ］／／ＰｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓＥｘｈｉｂｉｔｉｏｎⅡⅢＣ［２］ＡＹＭＡＮＫ，ＪＡｌＭＥＢ，ＡＢＨＡＹＡＤ．Ｎｏｎｉｓｏｔｈｅｒｍａｌｉｔｙｉｎｐａｃｋｅｄｒｅａｃｔｏｒｓｆｏｒｓｔｅａｍｒｅｆｏｒｍｉｎｇｏｆｍｅｔｈａｎｏｌ［Ｊ］．ＡｐｐｌｉｅｄＣａｔａｌｙｓｉｓＡ：Ｇｅｎｅｒａｌ，２００５，２８２（１／２）：１０１—１０９．ｂｅｄ２００５．Ｉｓｔａｎｂｕｌ，Ｔｕｒｋｅｙ：ＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＨｙｄｒｏｇｅｎＥｎｅｒｇｙＣｏｎｇｒｅｓｓ［１６】ＬＩＮＹ［３］胡林会，胡鸣若，朱新坚，等．燃料电池用微通道反应器的研究现状ｆＪ］．电源技术，２００３，２７（６）：５４５—５４８．［４］张新荣，史鹏飞，刘春涛．甲醇水蒸汽重整制氢Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａ１：Ｏ，催化剂的研究［Ｊ］．燃料化学学报，２００３，３１（３）：２８４。２８８．ＰＵＩ冰ＡＭＡＨ，ＲＥＳＳＬＥＲＴ，ＪＥＮＴＯＦＴＲＥ，ｅｔａ１．ＣＯｆｏｒｍａｔｉｏｎ／ｓｅ—【５］ｌｅｃｔｉｖｉｔｙｆｏｒｓｔｅａｍｒｅｆｏｒｍｉｎｇｏｆｍｅｔｈａｎｏｌｗｉｔｈＺｎＯ／Ａ１２０３８３．９４．Ｍ．ＲＥＩＭＨ．Ｓｔｕｄｙｔｈｅｈｙｄｒｏｇｅｎｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎｆｉ＇ｏｍｍｅｔｈａｎ０１ｓｔｅａｍｒｅｆｏｒｍｉｎｇｉｎｓｕｐｐｏｒｔｅｄｐａｌｌａｄｉｕｍｍｅｍｂｒａｎｅｔｏｒ［Ｊ１．ＣａｔａｌｙｓｉｓＴｏｄａｙ，２００１，６７（１／３）：７７．８４．［１７】ＳＣＨＷＡＮＫｇａｓｏｌｉｎｅＪ．ＴＡＤＤＡ．Ａｕｔｏｔｈｅｒｍａｌｒｅｆｏｒｍｉｎｇｏｆｓｉｍｕｌａｔｅｄｐｒｏｃｅｓｓｏｒ『ＥＢ／ＯＬｌ．ｈｔｔｐ：ｌｌｗｗｗ．ａｉｄｉｃ．ｉｔ／ｉｔａｌｉａｎｏ／ｐｕｂｂｌｉｃａｚｉｏｎｉ／ｇｉｆＣｈＥｎｇＴｒａｎｓ／ｃｏｎｔｅｎｔ％２０Ｖ０１％２０４．ｐｄｆ．［１８】［１９］ｉｎｃｏｍｐａｃｔｆｕｅｌｃｏｍｍｅｒｃｉａｌＣｕＯ／ｃａｔａｌｙｓｔ［Ｊ】ＡｐｐｌｉｅｄＣａｔａｌｙｓｉｓＡ：Ｇｅｎｅｒａｌ，２００４，２５９（１）：于新海，涂善东，王正东，等．甲醇水蒸汽重整微型反应器催化剂涂层的研究［Ｊ］．华东理工大学学报，２００５，３１（５）：６５３—６５７，６７２．ＫＩＫＡＳＴ，ＺＨＡＮＧＨＰ，ＢＡＲＤＥＮＳＨＴＥＹＮＩ，ｅｔａ１．Ｆｅｅｄｓｔｏｃｋｆｏｒｍｉｃｒｏｆｕｅｌｃｅｌｌｓ：ｅｆｆｉｃｉｅｎｔｈｙｄｒｏｇｅｎｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎｉｎｔｈｅｒｅｖｅｒｓｅ．ｆｌｏｗ［６］张新荣，王路存，姚成漳，等．高性能纳米碳材料改性Ｃｕ／ＺｎＯ／Ａ１。Ｏ，甲醇水蒸汽重整制氢催化剂［Ｊ］．高等学校化学学报，２００４，２５（１１１：２１２５—２１２７．［７］ａｕｔｏｔｈｅｒｍａｌｃａｔａｌｙｔｉｃｃａｔａｌｙｔｉｃａｌｌｙａｃｔｉｖｅｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓｗｉｔｈｆｒａｃｔａｌｓｔｒｕｃｔｕｒｉｎｇｏｆｔｈｅｓｕｒｆａｃｅ钱玲，吕功煊．可控粒径纳米Ｒｈ的液相还原法制备及其在甲醇重整制氢反应中的应用［Ｊ］．高等学校化学学报，２００５，２６（３）：４８０－４８４．ｆＥＢ／ＯＬ］．ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｍｅ．ｇａｔｅｃｈ．ｅｄｕ／ＭＩＴｆ－Ｌａｂ．［２０］ＰＨＩＬＬＩＰＳＣ，ＢＥＮ—ＲＩＣＨＯＵａｔＡ，ＡＭＢＡＲＩＡ，ｅｔａ１．Ｃａｔａｌｙｓｔｓｕｒｆａｃｅｆｒａｃｔａｌｏｆｃｏｓｔ—ａｑｕｅｓｔｆｏｒｏｐｔｉｍａｌｃａｔａｌｙｓｔｌｏａｄｉｎｇ『Ｊ１．Ｃｈｅｍｉ—［８］毕迎普，吕功煊，耿东生，等．甲醇重整反应中Ｐｔ／７一Ａ１２０，催化剂纳米Ｐｔ粒径与催化性能关系研究［Ｊ］．化学学报，２００５，６３（９）：８０２—８０８．ｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＳｃｉｅｎｃｅ，２００３，５８（１１）：２４０３．２４０８．［２１］［２２］贾启云，汤勇．微通道内催化剂的制备［Ｊ］．化工时刊，２００６，２０（２）：３９—４１，４６．ＣＡＯＣＳ，ＸＩＡＧ，ＨＯＬＬＡＤＡＹＪ，ｅｔａ１．Ｋｉｎｅｔｉｃｓｔｕｄｉｅｓｏｆｍｅｔｈａｎｏｌｓｔｅａｍｎｅｌ［９］李永峰，董新法，林维明．甲醇水蒸汽重整制氢催化剂最佳组成的确定［Ｊ］．煤炭转化，２００４，２７（１）：８５．８８．［１０］余立挺，马建新．ＣｕＺｎＡｌＺｒ催化剂上甲醇氧化水蒸汽重整制氢ｒｅｆｏｒｍｉｎｇＰｄ／ＺｎＯｃａｔａｌｙｓｔｕｓｉｎｇｍｉｃｒｏｃｈａｎ．Ｉ：催化剂组成的优化卧催化学报，２００４，２５（７）：５２３—５２８．［１１】ＰＥＲＲＹＷＬ，ＤＡＴＹＥＡＫ，ＰＲＩＮＪＡＡＫ，ｅｔａ１．Ｍｉｃｒｏｗａｖｅｈｅａｔ—ｉｎｇｏｆｅｎｄｏｔｈｅｒｍｉｃｃａｔａｌｙｔｉｃｒｅａｃｔｉｏｎｓ：ｒｅｆｏｒｍｉｎｇｏｆｍｅｔｈａｎｏｌ［Ｊ］．ＡＩＣｈＥＪｏｕｒｎａｌ，２００２，４４（４）：８２０—８３１．ｒｅａｃｔｏｒ［Ｊ］．ＡｐｐｌｉｅｄＣａｔａｌｙｓｉｓＡ：Ｇｅｎｅｒａｌ．２００４．２６２（１）：１９—２９．［２３］［２４】彭必先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ＶＯＩ．３２Ｎｏ．１６２影响锂离子蓄电池负极SEI膜结构及性质的因素
作者：作者单位：
张联忠， 徐强， 杜萍， ZHANG Lian-zhong， XU Qiang， DU Ping
张联忠,ZHANG Lian-zhong(天津大学,化工学院,天津,300072;天津力神电池股份有限公司,天津,300384)， 徐强,XU Qiang(天津大学,化工学院,天津,300072)， 杜萍,DU Ping(天津力神电池股份有限公司,天津,300384)电源技术
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